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Science子刊:清华大学张强研究组等合作揭示重霾期间硫酸盐生成机制

摘要 : 2016年12月21日,国际顶尖学术期刊《Science》旗下《Science Advances》杂志上在线发表了清华大学环境学院张强研究组与德国马克思-普朗克化学研究所合作的题为《中国重霾期间气溶胶水相中的活性氮促进硫酸盐生成》 (“Reactive nitrogen chemistry in aerosol water as a source of sulfate during haze events in China”) 的研究长文

 2016年12月21日,国际顶尖学术期刊《Science》旗下《Science Advances》杂志上在线发表了清华大学环境学院张强研究组与德国马克思-普朗克化学研究所合作的题为《中国重霾期间气溶胶水相中的活性氮促进硫酸盐生成》 (“Reactive nitrogen chemistry in aerosol water as a source of sulfate during haze events in China”) 的研究长文(Research Article),论文首次揭示了重霾污染期间颗粒物中硫酸盐迅速生成的化学机制。清华大学环境学院博士生郑光洁(2016年7月毕业)与马普所的程雅芳教授为本文的共同第一作者,环境学院的贺克斌院士、马普所的程雅芳教授和尤里希·波舍尔(Ulrich Poschl)教授、苏杭教授作为共同通讯作者,清华地学系统科学系的张强教授为重要作者。

近年来北京及华北地区灰霾污染频发,影响范围达30余万平方公里,影响人数逾4亿。针对重灰霾时段的已有研究表明,硫酸盐是重污染形成的主要驱动物种。在绝对贡献上,重污染期间硫酸盐在大气细粒子PM2.5中的质量占比可达约20%,是占比最高的单体;在相对趋势上,随着PM2.5污染程度的上升,硫酸盐是PM2.5中相对比重上升最快的物种。然而,现有的基于欧美等清洁地区的大气化学理论体系无法解释重霾期间硫酸盐的迅速生成。因此,找到硫酸盐在重灰霾情景下的特有生成路径是解释重霾形成过程的关键所在。

本研究综合运用了外场观测、模型模拟及理论计算等手段,结果表明:重霾污染期间硫酸盐的迅速生成主要是由二氧化硫(SO2)和二氧化氮(NO2)这两种气态前体物溶于颗粒物结合水(AW)后,在我国北方地区特有的偏中性环境下迅速反应生成的。颗粒物结合水是指PM2.5在高相对湿度下潮解所吸附的水分。该结论与硫酸盐生成机制的经典理论有较大不同。

经典理论认为,与云水中的液相反应相比,颗粒物结合水中的反应可以忽略;且在液相反应路径中,NO2氧化SO2生成硫酸盐这一路径的贡献可以忽略。前一认知主要是基于颗粒物结合水中的液态水含量要远低于云水含量(一般低至千分之一到十万分之一)这一事实;后一认知则是基于对不同反应路径在典型云中环境(典型气态前体物浓度水平、典型云水pH等)下的理论计算得出的。而重霾污染时的情景与经典情景有很大不同(图1)。一方面,由于颗粒物浓度的大幅上升及静稳气象条件下的高相对湿度等,颗粒物结合水含量远高于经典情景;这使得颗粒物结合水中的反应总量大大提升。另一方面,重霾污染期间NO2浓度为经典云水情景下的50倍以上,这直接改变了NO2氧化路径的相对重要性。最后,由于氨、矿物尘等碱性物质在北京及华北地区的大量存在,使得北京的颗粒物结合水的pH远高于美国等地区,呈现出特有的偏中性环境;而NO2氧化机制的反应速率随着pH值的上升有大幅提升。此外,该机制的反应速率可以有效解释基于经典理论的空气质量模型在重霾污染期间的模拟偏差;这也进一步验证了该研究结论的正确性(图2)。

该研究表明了我国的复合型污染的特殊性(图3)。高SO2主要来自燃煤电厂,高NO2主要来自电厂和机动车等,而起到中和作用的碱性物质氨、矿物尘等则来自工业污染、扬尘等其它来源。这些不同的污染源在我国同时以高强度排放,导致了硫酸盐以特有的化学生成路径迅速生成;这也是重霾污染期间颗粒物浓度迅速增长的主要原因之一。

图1:典型云水情景(左图)与北京重灰霾情景(右图)下硫酸盐不同生成机制的相对重要性对比。蓝色、灰色阴影分别代不同情景下的典型pH值范围。

图2:基于观测数据计算所得的NO2非均相反应机制速率(红色圆点)与基于模型模拟估算的重灰霾期间缺失的硫酸盐生成速率(菱形)对比。

图3:华北平原地区重灰霾期间的硫酸盐生成路径概念图。

原文链接:

Reactive nitrogen chemistry in aerosol water as a source of sulfate during haze events in China

原文摘要:

Fine-particle pollution associated with winter haze threatens the health of more than 400 million people in the North China Plain. Sulfate is a major component of fine haze particles. Record sulfate concentrations of up to ~300 μg m−3 were observed during the January 2013 winter haze event in Beijing. State-of-the-art air quality models that rely on sulfate production mechanisms requiring photochemical oxidants cannot predict these high levels because of the weak photochemistry activity during haze events. We find that the missing source of sulfate and particulate matter can be explained by reactive nitrogen chemistry in aerosol water. The aerosol water serves as a reactor, wher the alkaline aerosol components trap SO2, which is oxidized by NO2 to form sulfate, wherby high reaction rates are sustained by the high neutralizing capacity of the atmosphere in northern China. This mechanism is self-amplifying because higher aerosol mass concentration corresponds to higher aerosol water content, leading to faster sulfate production and more severe haze pollution.

来源: Science Advances 浏览次数:0

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